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論文

アクチノイドの溶液内複合反応研究と微少量分析法開発

大内和希

放射化学, (49), p.3 - 7, 2024/03

本記事では、溶液内反応の基礎研究として、ウランの酸化状態の変化に伴う析出反応の解明とイオン液体-有機混合溶媒中のウラン(IV)塩化物の電気化学的挙動について紹介する。また、微少量試料の定量分析法への応用的研究として、マイクロ化学チップやポリアクリルアミドゲル電気泳動を用いるアクチノイドの分離手法の開発について紹介する。

報告書

東濃地科学センターにおける熱分解型元素分析装置/安定同位体比質量分析装置を用いた岩石試料等の水素と酸素の安定同位体比測定

山本悠介*; 渡邊隆広; 丹羽正和; 島田耕史

JAEA-Testing 2023-003, 67 Pages, 2024/02

JAEA-Testing-2023-003.pdf:4.63MB

東濃地科学センター土岐地球年代学研究所では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発の一環として、地質環境の長期安定性に関する研究を進めている。一般に将来の自然現象に伴う地質環境の変化の予測・評価は、自然現象に関する過去の記録や現在の状況に関する調査結果に基づき行われる。岩石試料等の水素及び酸素の安定同位体比(D、 $^{18}$ O)は試料に含まれる水の供給源や混合過程等に関する情報が得られるため、過去に発生した自然現象を明らかにする上で重要な基礎データの一つとなる。東濃地科学センターでは、岩石試料等のD及び $^{18}$ Oを把握するため熱分解型元素分析装置(TC-EA)及び安定同位体比質量分析装置(IRMS)を組み合わせたTC-EA/IRMSによる分析手法を整備した。本稿ではTC-EA/IRMSを用いた岩石試料等のD及び $^{18}$ Oの分析手法を作業手順書として示すとともに、標準試料を用いた補正式の評価、標準試料の繰り返し測定による分析精度の評価及び岩石試料等を用いた試験測定結果の一例について報告する。

論文

燃料デブリ化学の現在地

佐藤修彰*; 桐島陽*; 佐々木隆之*; 高野公秀; 熊谷友多; 佐藤宗一; 田中康介

燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。

論文

高レベル放射性廃棄物の地層処分と化学

舘幸男

化学と教育, 71(10), p.420 - 423, 2023/10

高レベル放射性廃棄物の地層処分概念と処分事業の現状を概観したうえで、地層処分の安全評価の方法と、その評価における化学の役割を紹介する。

論文

極低濃度HF水溶液を用いた陽極酸化により作製したSi基板上酸化膜の原子結合状態

新井太貴*; 吉越章隆; 本橋光也*

材料の科学と工学, 60(5), p.153 - 158, 2023/10

現在、Si酸化膜は絶縁材料として電子デバイスや生体材料に広く利用されている。この膜の原子結合状態は、各デバイスの特性に影響を与えるため、特に膜のSiとOの化学結合状態の理解と制御が必要となる。本研究では、極低濃度のHF水溶液を用いた陽極酸化によってSi基板表面に形成されるSi酸化膜をX線光電子分光によって分析した。Si2pおよびF1sスペクトルを中心に調べた。HF濃度がppmオーダであるにもかかわらず、膜表面にパーセントオーダのFを含んでいることがわかった。膜中にSi-FやSi-O-F結合が形成されたことを示唆する結果である。また、FとOの深さ分布が異なることから、FとOで表面反応プロセスが異なることが推論された。

論文

ナトリウム-溶融塩熱交換器を有する蓄熱式高速炉の安全設計技術開発; プロジェクト全体概要

山野秀将; 栗坂健一; 高野和也; 菊地晋; 近藤俊樹; 梅田良太; 白倉翔太*

第27回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集(インターネット), 5 Pages, 2023/09

溶融塩蓄熱式高速炉の安全設計方針及びリスク評価技術、ナトリウム-溶融塩の熱交換性能評価技術と伝熱向上方策、及びナトリウム-溶融塩の化学反応特性評価と安全性向上方策を開発する研究プロジェクトを進めている。ここでは、プロジェクト全体概要について報告する。

論文

超高真空材料プロセス研究のためのガス精密制御の自動化; 表面反応の放射光リアルタイム観察への応用

中村孝史*; 山本幸男*; 荒川正和*; 丸山晃生*; 吉越章隆

産業応用工学会論文誌, 11(2), p.109 - 114, 2023/09

https://doi.org/10.12792/jjiiae.11.2.109

SPring-8のBL23SUに設置された表面化学実験ステーションは、放射光軟X線を使って様々な機能性材料の表面および界面の研究に利用されている。固体表面とガスとの化学反応の理解を進めるためには、ガスの精密流量制御が必須である。本論文では、超高真空(分子流領域)におけるガスと表面の反応の実験精度および再現性を改善するための自動ガス流量コンピュター制御システムを報告する。ガス圧力制御のために、スローリークバルブのフィードバック制御システムを開発した。開発したシステムによって、装置エキスパートの実験者と同等以上の反応実験が可能となった。

論文

振動和周波発生分光法の応用; 水表面化学反応およびアクチノイド界面化学の研究

日下良二

分光研究, 72(4), p.155 - 162, 2023/08

振動和周波発生(VSFG)分光法は、超短パルスレーザーを用いた二次の非線形振動分光法である。VSFG分光法は、表面・界面の分子構造に関する非常にユニークで有用な情報が得られるため、広い研究分野で用いられてきた。しかし、一般的な実験手法に比べて実験の難易度が高いこともあり、VSFG分光法が適用可能であるにも関わらずあまり利用されていない研究分野は数多く存在する。本総説では、最近われわれが行ったVSFG分光法による2つの研究課題:(1)水表面の化学反応および(2)アクチノイド化学について解説する。

論文

Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO $_{2}$ and O $_{2}$ in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry

風間裕行; 小無健司*; 鈴木達也*; 小山真一; 前田宏治; 関尾佳弘; 大西貴士; 阿部千景*; 鹿籠康行*; 永井康介*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07

https://doi.org/10.1039/D3JA00136A

被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Chemistry, Analytical)

Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides ( $^{237}$ Np, $^{241}$ Am, and $^{244}$ Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.

論文

熱化学水素製造法ISプロセスの研究開発の進展

久保真治

日本エネルギー学会機関誌えねるみくす, 102(4), p.428 - 438, 2023/07

https://doi.org/10.20550/jieenermix.102.4_428

高温ガス炉は、安全性に優れる次世代の革新炉である。高温ガス炉より熱・蒸気・電気などを発生させ、これらを水素製造プロセスに与えることによって、水やメタンなどの原料から水素に製造することができる。本稿では、高温ガス炉の構造の概要、高温ガス炉の研究炉を用いた水素製造の実証計画、また、高温ガス炉を用いた水素製造法候補である熱化学水素製造法ISプロセスに関し、熱化学法の原理、日本原子力機構におけるISプロセスの研究開発の経緯と現状について紹介する。

論文

高温ガス炉を熱源とする水素製造技術開発の現状と展望

久保真治

水素エネルギーシステム, 48(2), p.126 - 132, 2023/06

高温ガス炉は、安全性に優れる次世代の革新炉である。高温ガス炉より熱・蒸気・電気などを発生させ、これらを水素製造プロセスに与えることによって、水やメタンなどの原料から水素に製造することができる。高温ガス炉を用いた水素製造法として、メタンの水蒸気改質法や高温水蒸気電解法や水の熱分解法が挙げられる。本報では、水素製造のエネルギー源となる高温ガス炉および水素製造技術の概要、原子力機構における高温ガス炉および水素製造法の研究開発の現状と展望について解説する。

論文

Formation of high-quality SiO $_{2}$ /GaN interfaces with suppressed Ga-oxide interlayer via sputter deposition of SiO $_{2}$

大西健太郎*; 小林拓真*; 溝端秀聡*; 野崎幹人*; 吉越章隆; 志村考功*; 渡部平司*

Japanese Journal of Applied Physics, 62(5), p.050903_1 - 050903_4, 2023/05

https://doi.org/10.35848/1347-4065/acd1ca

高品質SiO $_{2}$ /GaN MOS構造の実現には、GaO $_{x}$ 界面層の形成が有効である。しかしGaO $_{x}$ 層を形成した場合、熱処理条件を注意深く設計しなければ、GaO $_{x}$ 層の還元に伴い正の固定電荷が生成する。そこで本研究では、GaN上にSiO $_{2}$ をスパッタ成膜することで、不安定なGaO $_{x}$ 層を最小限に抑制することを目指した。実際に放射光X線光電子分光測定により、プラズマ化学気相成長法(PECVD)でSiO $_{2}$ を成膜した場合と比較して、スパッタ成膜ではGaO $_{x}$ 層が抑制できることを確認した。成膜後に適切な温度で酸素・フォーミングガスアニールを実施することで、良好な界面特性、絶縁性を有するGaN MOSデバイスを実現した。

論文

超重元素の化学; シングルアトムにもとづく極限化学への挑戦

佐藤哲也; 永目諭一郎*

日本物理学会誌, 78(2), p.64 - 72, 2023/02

https://doi.org/10.11316/butsuri.78.2_64

周期表の重い極限領域に位置する超重元素の化学研究は、ここ20年ほどで相当の進展をみており、最近ではさまざまなアイデアに基づいた新しいアプローチが展開されている。超重元素研究の発展には、日本の研究グループも顕著な貢献をしており、最近では原子番号が100を超える重アクチノイドから、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム, 105番元素ドブニウム、および106番元素シーボーギウムについて、特筆すべき成果が報告された。本レビューでは、最近の主な成果を概説し、今後の展望についても触れる。

論文

Development of safety design technologies for sodium-cooled fast reactor coupled to thermal energy storage system with sodium-molten salt heat exchanger

山野秀将; 栗坂健一; 高野和也; 菊地晋; 近藤俊樹; 梅田良太; 白倉翔太*; 林正明*

Proceedings of 8th International Conference on New Energy and Future Energy Systems (NEFES 2023) (Internet), p.27 - 34, 2023/00

https://doi.org/10.3233/ATDE231072

被引用回数：0

論文

Chemistry of the elements at the end of the actinide series using their low-energy ion-beams

佐藤哲也; 永目諭一郎*

Radiochimica Acta, 110(6-9), p.441 - 451, 2022/07

https://doi.org/10.1515/ract-2022-0001

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

日本原子力研究開発機構タンデム加速器施設のISOL(Isotope Separator On-Line)および表面電離イオン源を用いて、アクチノイド系列末端の元素であるフェルミウム(Fm), メンデレビウム(Md), ノーベリウム(No)、およびローレンシウム(Lr)の低エネルギーイオンビームを用いた最近の成果を報告する。特に、これらの元素の第一イオン化ポテンシャル(IP)測定結果について概説する。測定されたIPはFm, Mdを経てNoまで増加したが、Lrはアクチノイドの中で最も低かった。重アクチノイドのIP値の原子番号の増加にともなう変化と、ランタノイドとの比較から、Noで5f軌道が完全に満たされ、Lrでアクチノイド系列が終了することが明らかになった。さらに、LrのIP測定結果によって引き起こされた周期表での位置づけに関する議論についても簡単に紹介した。また、ISOLで生成されたイオンビームを用いた化学研究の、さらに重い元素への拡張の可能性についても議論した。

論文

Impact of post-nitridation annealing in CO $_{2}$ ambient on threshold voltage stability in 4H-SiC metal-oxide-semiconductor field-effect transistors

細井卓治*; 大迫桃恵*; Moges, K.*; 伊藤滉二*; 木本恒暢*; 染谷満*; 岡本光央*; 吉越章隆; 志村考功*; 渡部平司*

Applied Physics Express, 15(6), p.061003_1 - 061003_5, 2022/06

https://doi.org/10.35848/1882-0786/ac6f42

被引用回数：2 パーセンタイル：34.67(Physics, Applied)

SiO $_{2}$ /SiC構造に対するNOアニールとCO $_{2}$ 雰囲気でのポスト窒化アニール(PNA)の組み合わせが、SiCベースの金属-酸化膜-半導体電界効果トランジスタ(MOSFET)の高いチャネル移動度と優れた閾値電圧安定性を得るために有効であることを実証した。NOアニールにより取り込まれたSiO $_{2}$ /SiC界面のSiO $_{2}$ 側のN原子が電荷捕獲サイトの起源と考えられるが、1300 $^{circ}$ CのCO $_{2}$ -PNAによりSiCを酸化することなくこれらの選択的除去が可能であることがわかった。また、CO $_{2}$ -PNAにはSiO $_{2}$ 中の酸素空孔を補償する効果もあり、結果として正負の電圧温度ストレスに対する高い耐性が得られた。

論文

薄い液膜下における鋼の腐食に及ぼす腐食抑制剤の影響

門馬悠一郎*; 坂入正敏*; 上野文義; 大谷恭平

材料と環境, 71(5), p.133 - 137, 2022/05

https://doi.org/10.3323/jcorr.71.133

薄い液膜下における鋼の腐食に及ぼす腐食抑制剤の影響を調査した。試料上に1.0-0.2mmの厚さの液膜を形成し、モリブデン酸ナトリウムと乳酸アルミニウム混合液を腐食抑制剤として添加し電気化学測定を実施した結果、腐食抑制剤はアノード反応を抑制すること、および液膜中では完全浸漬に比べて腐食抑制剤による保護層の形態が液量に応じて変化することが示唆された。

論文

Impact of nitridation on the reliability of 4H-SiC(110) MOS devices

中沼貴澄*; 小林拓真*; 細井卓治*; 染谷満*; 岡本光央*; 吉越章隆; 志村考功*; 渡部平司*

Applied Physics Express, 15(4), p.041002_1 - 041002_4, 2022/04

https://doi.org/10.35848/1882-0786/ac5ace

被引用回数：5 パーセンタイル：48.5(Physics, Applied)

NO窒化SiC(110)(a面)MOSデバイスのリーク電流およびフラットバンド電圧(VFB)安定性を系統的に調査した。NO窒化は界面特性改善に有効であるが、Fowler-Nordheim(F-N)電流の立ち上がり電界を1MVcm $^{-1}$ 程度低下させ、顕著なリーク電流をもたらした。また、放射光X線光電子分光による測定の結果、窒化処理によってSiO $_{2}$ /SiC界面の伝導帯オフセットが低減していることがわかり、リーク電流増大の起源が明らかになった。さらに、正および負バイアスストレス試験により、窒化a面MOSデバイスでは、電子および正孔注入に対してVFBが不安定であることが明確に示された。

論文

Fully chelating N $_{3}$ O $_{2}$ -pentadentate planar ligands designed for the strongest and selective capture of uranium from seawater

水町匠*; 佐藤みなみ*; 金子政志; 竹山知志*; 津島悟*; 鷹尾康一朗*

Inorganic Chemistry, 61(16), p.6175 - 6181, 2022/04

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c00306

被引用回数：2 パーセンタイル：36.89(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

海水中のウランに対して強力かつ選択的に錯体を生成する平面五座配位子H $_{2}$ saldian及びその誘導体を開発した。模擬海水条件において、saldian $^{2-}$ はウランに対して非常に高い安定度定数を示し、従来開発されてきたアミドキシム型配位子よりも10桁以上の錯生成能を達成した。海水中に存在する他の夾雑イオンに対するウランの選択性についても、良好な結果が得られた。

報告書

幌延深地層研究計画で得られた地下水の水質データ(2021年度)

宮川和也

JAEA-Data/Code 2021-021, 23 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-021.pdf:2.0MB

幌延深地層研究計画において、2019年度までは主に地下施設建設時の坑道掘削に伴う地下水の水質変化の調査や地球化学モデルの構築および見直しを目的として、2020年度からは必須の課題へ対応するため、地下水の水質データを取得している。2021年度は、引き続き必須の課題に対応するため、地下施設を利用して得られた地下水の水質データを取得している。地下施設の140m,250mおよび350m調査坑道から掘削されたボーリング孔や3本の立坑に設置されている集水リングなどから54試料の地下水を採取し、分析を実施した。本報告は、2021年度に得られた地下水の水質データとして、物理化学パラメータ(電気伝導度やpH)や溶存成分(Na $^{+}$ , K $^{+}$ , Li $^{+}$ , NH $_{4}$ $^{+}$ , Cl $^{-}$ , Br $^{-}$ , NO $_{3}$ $^{-}$ , SO $_{4}$ $^{2-}$ , PO $_{4}$ $^{3-}$ , Ca $^{2+}$ , Mg $^{2+}$ , Sr $^{2+}$ , P, Total-Mn, Si, Total-Fe, Al, B, F $^{-}$ , I $^{-}$ , アルカリ度, 全有機炭素,全無機炭素,CO $_{3}$ $^{2-}$ , HCO $_{3}$ $^{-}$ , Ba, Fe $^{2+}$ ,硫化物),酸素水素同位体比およびトリチウムの測定・分析結果を取りまとめたものである。